Effective hydrogen storage systems are a key component in the future renewable energy economy, where hydrogen is produced in a carbon-neutral way and is stored and transported in a material with a high-hydrogen density. Currently available technologies for on-board hydrogen storage (physical storage via compression and liquefaction, chemical storage in irreversible hydrogen carriers, and reversible metal hydride (MH) gas-on-solid adsorption) reveal inadequacy and/or inefficiency for a broader range of applications. In this study, we propose to investigate the hydrogen storage properties of carbon-based materials. To investigate the effect of carbon support on the complex hydride property, we directly synthesized NaBH4 nanomaterials on a carbon support. This material is currently under investigation and exhibits excellent hydrogen storage capacity at 8 wt%. The results of this study will be a major step in the synthesis of hydrogen storage materials with high-hydrogen storage capacities below 100°C, which is the target of this project. We used pcT mass flow with a manual advanced gas analyzing system to measure hydrogen capacity more accurately. It was confirmed that the desorption temperature of hydrogen decreases with the decreasing particle size and the use of a carbon support. In particular, when the agglomeration of nanoparticles is suppressed, the amount of desorbed hydrogen increases. The NaBH4 with carbon support also exhibits a better cyclic hydrogen sorption capacity due to its excellent structural stability on five cycles. This study highlights a promising approach to synthesis high-hydrogen capacity and cost-efficient materials for hydrogen storage.